研究团队用 Claude Fable 5.2 修补 Quantum ESPRESSO，DFPT 声子计算提速 36 倍

我们使用 Claude Fable 5.2 和一套测试套件，通过给 Quantum ESPRESSO 打补丁，将 DFPT 声子计算加速了 36 倍，将杂化泛函 DFT 加速了 9 倍。你可以在我们的 Github 上找到开源的补丁版本。

密度泛函理论（DFT）是计算材料科学的支柱。它是原子尺度物质模拟中使用最广泛的方法，也始终是国家超级计算机上耗时最大的任务之一。DFT 几乎用于材料科学的每一个领域：半导体、电池正极和固体电解质、化肥和制氢催化剂、太阳能吸收材料、航空航天合金，以及药物发现中经典力场无法捕捉的结合能、电荷分布和反应路径。

Quantum ESPRESSO（QE）是运行 DFT 计算最广泛使用的开源代码库，拥有约 60 万行 Fortran 代码。它提供了一套模块化的 DFT 程序。传统 DFT 的运行成本相对较低，但存在众所周知的缺陷：它系统性地低估带隙、错置缺陷能级，这对半导体应用影响巨大。杂化泛函更准确地考虑了泡利不相容原理，为传统 DFT 的这些局限提供了有前景的补救方案。然而，它们的计算速度要慢得多，限制了其仅能应用于某些较小的玩具体系，而非真实的大规模模拟。

除静态性质外，QE 还包含基于密度泛函微扰理论（DFPT）的程序，使研究人员能够计算材料中原子如何振动（声子）。声子帮助我们预测晶体稳定性、热容、热导率、介电响应、常规超导性以及许多其他现象。DFPT 的成本比 DFT 高一个数量级。因此，Materials Project 中仅有部分已知材料存在声子数据，而在材料发现中筛选候选材料时，动态稳定性检查常常被跳过。

我们在优化循环中针对测试套件运行 Fable 5.2，以加速 Quantum ESPRESSO

我们给 Claude Fable 5.2 的任务是在 GPU 上加速 QE 的声子代码和杂化泛函算法。为了验证其加速的正确性，我们使用了标准基准测试套件，以及涵盖代表性系统的隐藏测试集，以确保加速没有对公开已知的测试套件过拟合。

表 1：杂化 DFT 计算在各基准测试中观察到的加速比

表 2：声子（DFPT）计算在各基准测试中观察到的加速比

我们还对所有加速进行了正确性检查，观察到任何数值偏差均在实验表征的测量误差范围内。

在杂化泛函任务上，Fable 5.2 将 QE 的代码加速了约 9 倍（几何平均），并且在未被要求的情况下，实现了该算法的多 GPU 版本。多 GPU 支持很有用，因为它支持跨设备并行化，从而允许更大的模拟晶胞。

加速由以下改动驱动：

Fable 的 QE DFPT 声子代码在同一 GPU 上比原版 QE 快约 36 倍（13 个基准案例的几何平均）。运行我们基准测试套件的总挂钟时间从 3.3 小时降至不到 4 分钟。

这些收益来自四项主要改动，所有改动均在保持与现有 QE 输入和工作流向后兼容的同时完成：

实现上述改动至少需要理解电子结构物理、GPU kernel 和 Fortran——这种技能组合在该领域的专家中很少见。

为了测试这两项加速，我们将它们结合用于金刚石中的氮-空位（NV）中心问题。这些基于 NV 缺陷金刚石的量子传感器是量子计算应用中室温量子比特的主要候选者。这些 NV 中心的有用性取决于其缺陷能级位置（需要杂化泛函来计算）和电子-声子耦合（需要 DFPT）。

在我们的基准测试中，63 原子金刚石超胞中带负电 NV 中心的声子计算从原版 GPU QE 上的 77 秒降至优化代码的 6 秒（快 13 倍）。借助多 GPU 杂化泛函实现，同一系统可以在四块 H100 上以杂化精度处理。合在一起，这将一个此前需要数天的工作流变成了几小时内即可运行的事情，并使为量子应用筛选数百种候选缺陷-宿主组合变得可行。

在 DFT 中，精度是分阶梯的：Perdew 的“雅各布天梯”从（半）局域泛函（LDA、GGA）向上经过 meta-GGA 和杂化泛函，到双杂化泛函和 RPA，每一级都更接近化学精度的“天堂”，但每一级都比上一级昂贵一个数量级或更多。几十年来，该领域不得不选择某一级并忍受其误差。我们将打破这种速度-精度权衡视为材料科学中的一大挑战。

设计或加速泛函是特别适合 LLM 的问题，因为新的泛函可以在模拟中运行，并使用现有的较慢方法进行验证。展望未来，我们对 LLM 快速瓦解雅各布天梯层级体系的能力持乐观态度，并将致力于将杂化、双杂化和 RPA 级别的精度带到当今 GGA 计算的速度。